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與典型的Haber?Bosch工藝相比，溫和條件下的電化學氮還原反應(eNRR)是一種很有前景的生產氨(NH3)的方法。

在此，中國科學院寧波材料技術與工程研究所Jie Lin，清華大學Liang Zhang，北京理工大學Pengfei Li，Wenxing Chen設計了一種用于eNRR的固定在氮摻雜Ti₃C₂T_X（SbSA/N-Ti₃C₂T_x）上的不對稱配位p-嵌段銻單原子催化劑，該催化劑表現出超高的NH₃產率（108.3 μg h^?1 mg_cat^?1）和優異的法拉第效率（41.2%）（相對于RHE，-0.3V）。

文章要點

1）補充原位光譜與理論計算表明，由相鄰不對稱Sb?N₁C₂部分引發的氮橋聯兩個鈦原子充當活性位點，促進從*N₂到*N₂H的速率決定步驟的質子化和動力學轉化eNRR期間的關鍵中間體。

2）此外，Sb?N₁C₂的引入促進了氧空位的形成，從而暴露出更多的鈦位點。

這項工作提出了一種單原子修飾超薄二維材料的策略，旨在同時提高電催化氮還原的NH₃產率和法拉第效率。

參考文獻

Hongfei Gu, et al, Symmetry-Breaking p?Block Antimony Single Atoms Trigger N?Bridged Titanium Sites for Electrocatalytic Nitrogen Reduction with High Efficiency, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c07857

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07857