CO2和H2O選擇性光催化轉化為高附加值C2H4仍然是一個巨大的挑戰,主要歸因于反應中間體的C–C偶聯和C2H4*中間體從催化劑表面解吸的困難。這兩個關鍵問題可以通過將Ag與Cu合金化來同時克服,進而增強了兩種反應的活性。在此,電子科技大學Dong Fan開發了一種簡單的分步光沉積策略,將Cu–Ag合金亞納米團簇(ASNCs)負載在TiO2上,用于CO2光還原以合成C2H4。
本文要點:
1) 優化后的催化劑具有優異的C2H4形成率(1110.6±82.5μmol g?1 h?1),選擇性為49.1±1.9%。作者將原位FT-IR光譜與DFT計算相結合,揭示了Cu和Ag在Cu–Ag ASNCs中的協同作用,使其能夠像Ag一樣具有優異的C–C耦合能力,并像Cu一樣促進C2H4*的解吸性能,從而促進了C2H4的選擇性和高效合成。
2) 該工作對ASNCs上CO2還原的團簇化學和C–C耦合機制有了更深入的了解,并開發了一種可行的將CO2光還原為C2燃料或工業原料的策略。
Yangyang Yu et.al Boosted C–C coupling with Cu–Ag alloy sub-nanoclusters for CO2-to-C2H4 photosynthesis PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2307320120
https://doi.org/10.1073/pnas.2307320120