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為了準確理解二氧化碳還原的基本步驟，必須對金屬納米催化劑上的表面結合中間體進行時間分辨識別。由于技術挑戰，缺乏對初始電子轉移到CO₂以形成表面結合的CO₂^??自由基的直接觀察。

在這里，中科大Jun Ma，巴黎薩克雷大學Mehran Mostafavi使用皮秒脈沖輻射分解通過水電子附著產生CO₂^??，并觀察明確的納米級金屬位點的穩定過程。

文章要點

1）研究人員將時間分辨方法與分子模擬相結合，識別了三種典型金屬納米催化劑：銅、金和鎳的表面結合中間體，其具有特征瞬態吸收帶和從納秒到秒時間尺度的獨特動力學。

2）通過改變重要因素（例如催化劑尺寸和電解質中陽離子的存在）進一步研究界面相互作用。

這項工作強調了基本的超快光譜學，以闡明二氧化碳催化還原機制中關鍵的初始步驟。

參考文獻

Jiang, Z., Clavaguéra, C., Hu, C. et al. Direct time-resolved observation of surface-bound carbon dioxide radical anions on metallic nanocatalysts. Nat Commun 14, 7116 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42936-6

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42936-6