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光催化2電子還原制備H₂O₂是具有前景的技術路線，但是人們對于光催化合成H₂O₂的光催化位點結構變化機理并不清楚。這嚴重阻礙了發展高活性和穩定制備H₂O₂能力的光催化劑。

有鑒于此，中國科學技術大學劉慶華、中國科學院理化技術研究所張鐵銳、北京工業大學鄭坤等報道一種高擔載量Ni單原子光催化劑，在純水中進行光催化制備H₂O₂，420 nm的表觀量子效率達到10.9 %，太陽能轉化為化學品的效率達到0.82 %。

主要內容：

（1）

通過原位同步輻射XAS和Raman光譜表征技術，直接觀測發現吸附O₂分子導致Ni-N₃位點動態轉變形成高價態O₁-Ni-N₂位點，隨后形成關鍵的*OOH中間體，隨后轉化為HOO-Ni-N₂。

（2）

理論計算和相關實驗進一步說明，催化活性位點結構的轉變能夠降低*OOH的形成能壘，抑切斷制O=O化學鍵，從而改善光催化劑制備H₂O₂的性能和選擇性。

參考文獻

Xu Zhang, Hui Su, Peixin Cui, Yongyong Cao, Zhenyuan Teng, Qitao Zhang, Yang Wang, Yibo Feng, Ran Feng, Jixiang Hou, Xiyuan Zhou, Peijie Ma, Hanwen Hu, Kaiwen Wang, Cong Wang, Liyong Gan, Yunxuan Zhao, Qinghua Liu, Tierui Zhang & Kun Zheng, Developing Ni single-atom sites in carbon nitride for efficient photocatalytic H₂O₂ production. Nat Commun 14, 7115 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-42887-y

https://www.nature.com/articles/s41467-023-42887-y