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大規模的將CO₂轉化為甲醇對于甲醇經濟非常重要，因為ZrO₂具有優異的吸附和活化CO₂能力，因此ZrO₂被人們認為是Cu催化劑的良好基底。但是目前人們對于催化反應過程中Zr物種的變化過程并不清楚。

有鑒于此，中國科學院大連化物所孫劍、俞佳楓、卡爾斯魯厄理工學院Anna Zimina等報道通過增強Zr-Si相互作用的方式，在無定形SiO₂表面建立單原子Zr位點，得到Cu/ZrO₂-SiO₂催化劑。

主要內容：

（1）

原位XAS表征結果說明單原子Zr位點的配位環境變化對反應氣氛和反應條件非常敏感。相比于ZrO₂納米粒子表面，CO₂分子更容易在Cu和單原子Zr的界面上吸附。

（2）

研究發現，在單原子Zr催化位點，合成甲醇的路徑包括RWGS和CO氫化兩種；在ZrO₂納米粒子表面只能通過常見的甲酸鹽過程制備甲醇。通過拓寬非競爭性的平行反應路徑的方式，Cu/SiO₂和Cu/ZrO₂催化劑的Cu催化活性分別提高6倍和2倍。

這種Zr單原子物種的雙路催化反應為理解原子分散型氧化物催化劑提供嶄新的幫助。

參考文獻

Meng Yang, Jiafeng Yu, Anna Zimina, Bidyut Bikash Sarma, Jan-Dierk Grunwaldt, Habib Zada, Linkai Wang, Jian Sun, Unlocking a Dual‐channel Pathway in CO₂ Hydrogenation to Methanol over Single‐site Zirconium on Amorphous Silica, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202312292

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202312292