在能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域，設(shè)計和合成具有拓?fù)淙毕莸母咝阅軣o金屬碳納米材料對于氧還原反應(yīng)（ORR）至關(guān)重要。
在此，中科大Jing Li首次報道了一種模板輔助策略來制造碳缺陷電催化劑，該催化劑具有豐富的空位耦合五邊形（VP）作為二維（2D）碳納米片（VP/CN）中的活性位點。
文章要點
1）實驗表征驗證了VP/CNs電催化劑中存在豐富的VP活性位點，并且ORR活性與VP活性位點的數(shù)量呈線性相關(guān)。原位光譜結(jié)果表明，VP/CN 可以催化直接 O?O 鍵斷裂，繞過傳統(tǒng) *OOH 中間體的形成，從而通過解離途徑實現(xiàn) ORR 的快速動力學(xué)。
2）所制備的 VP/CN 對堿性 ORR（與可逆氫電極相比，半波電位為 0.86 V）表現(xiàn)出出色的固有活性，四電子選擇性效率接近 99%，優(yōu)于使用 Pt/C 基準(zhǔn)的效率。
3）密度泛函理論計算進一步表明，與相鄰五邊形或單個五邊形相比，碳空位與相鄰五邊形之間的協(xié)同效應(yīng)顯著增加了電荷轉(zhuǎn)移，并實現(xiàn)了較低的ORR反應(yīng)能壘。因此，精心設(shè)計的碳缺陷為高效無金屬電催化劑的合理設(shè)計開辟了新途徑。
參考文獻
Hongyin Xia, et al, Boosting Oxygen Reduction Reaction Kinetics by Designing Rich Vacancy Coupling Pentagons in the Defective Carbon, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c08556
https://doi.org/10.1021/jacs.3c08556
