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Angew:Pd-O-Gd結構促進電催化ORR
納米技術 納米 2023-11-10

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Pd基催化劑材料的ORR催化活性位點密度、本征催化活性、催化劑的持久性是此類材料能夠應用于工業能量器件的關鍵。

有鑒于此,南京師范大學付更濤、中國林業科學研究院林產化學工業研究所孫康等通過稀土MOF材料構筑一系列碳基稀土氧化物(Gd2O3, Sm2O3, Eu2O3, CeO2),調節Pd-RexOy的界面相互作用實現調節ORR催化活性。

主要內容:

(1)

Pd-Gd2O3/C催化劑材料通過Pd和Gd2O3之間的強耦合作用,形成Pd-O-Gd結構,并導致Pd和Gd2O3之間電荷重新分布。Pd-Gd2O3/C催化劑實現了優異的ORR催化活性,起始電勢達到0.986 V,半波電位達到0.877 V,同時催化劑具有優異的穩定性。Pd-Sm2O3/C、Pd-Eu2O3/C、Pd-CeO2/C催化劑同樣具有類似的ORR催化活性效果。

(2)

理論分析發現Pd和Gd2O3之間的耦合作用能夠促進Pd-O-Gd電荷轉移,增加Pd-*OH反鍵軌道的占據,優化ORR決速步驟的*OH吸附。研究隨著pH變化改變的反應微動力學,發現Pd-Gd2O3的性能與理論ORR活性非常接近,而且性能優于相同條件的Pt催化劑。由于Pd-Gd2O3/C的優異ORR性能,在Zn-空氣電池中同樣表現了優異的性能。


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參考文獻

Shuwang Ning, Meng Li, Xuan Wang, Di Zhang, Baiyu Zhang, Caikang Wang, Dongmei Sun, Yawen Tang, Hao Li, Kang Sun, Gengtao Fu, Importing Antibonding-Orbital Occupancy through Pd-O-Gd Bridge Promotes Electrocatalytic Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314565

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314565


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