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Angew:Fe單原子和Fe原子簇電催化制備H2O2和生物質增值
納米技術 納米 2023-11-10

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將高活性位點單原子與原子簇結合的方式構筑電催化劑是實現高效2e- ORR制備H2O2的關鍵。有鑒于此,中國科學院固體物理研究所張海民、湖州師范學院韓苗苗等報道通過浸漬-熱解-刻蝕的步驟,在細菌纖維素衍生碳基底上修飾Fe單原子和原子簇催化劑,命名為FeSAs/ACs-BCC,實現了優異的ORR催化活性。

主要內容:

(1)

FeSAs/ACs-BCC具有優異的2e- ORR催化活性和選擇性,在0.1 M KOH電解液的ORR起始電勢達到0.78 V,H2O2選擇性達到96.5 %。在流動相電解反應器中,FeSAs/ACs-BCC同樣表現優異的H2O2性能,在150 mA cm-2電流密度的產率達到12.51±0.18 mol gcat-1 h-1,法拉第效率達到89.4±1.3 %。

(2)

研究發現H2O2制備和電化學芬頓反應能夠方便的耦合,用于對乙二醇的增值化。理論計算結果說明與氧配位的Fe單原子能夠調節作為ORR催化位點的Fe原子簇的電子結構,因此單原子和原子簇直接協同能夠優化*OOH中間體的結合能,實現高性能ORR催化。


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參考文獻

Hui Xu, Shengbo Zhang, Xinyuan Zhang, Min Xu, Miaomiao Han, Li Rong Zheng, Yunxia Zhang, Guozhong Wang, Haimin Zhang, Huijun Zhao, Atomically Dispersed Iron Regulating Electronic Structure of Iron Atom Clusters for Electrocatalytic H2O2 Production and Biomass Upgrading, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314414

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314414

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