將二氧化碳（CO2）電化學(xué)轉(zhuǎn)化為特定的高價(jià)值產(chǎn)品對(duì)于碳中和經(jīng)濟(jì)至關(guān)重要。然而，控制銅基催化劑上二氧化碳電還原的產(chǎn)物分布仍然具有挑戰(zhàn)性。
在此，浙江大學(xué)Zijian Hong，Hao Bin Wu，西安交通大學(xué)Yaqiong Su提出了一種陰離子富集策略，以通過(guò)脈沖電解策略有效地確定 *CO 還原的路線。
文章要點(diǎn)
1）當(dāng)周期性地在陰極上施加正電勢(shì)時(shí)，電極附近的陰離子濃度明顯增加。采用KF、KCl和KHCO3作為電解質(zhì)，商業(yè)銅箔上的主要CO2電還原產(chǎn)物可以在脈沖下調(diào)整為CO（53%±2.5）、C2+（76.6±2.1%）和CH4（42.6±2.1%）電解。
2）值得注意的是，人們可以通過(guò)簡(jiǎn)單地改變電解質(zhì)的成分來(lái)精細(xì)地調(diào)整CO/CH4、CH4/C2+和C2+/CO的比率。
3）密度泛函理論計(jì)算表明，局部富集的陰離子由于其特定的電負(fù)性和體積，可以以不同的方式影響關(guān)鍵的CO2RR中間體，從而導(dǎo)致不同的選擇性。
本研究強(qiáng)調(diào)了調(diào)節(jié)電極-電解質(zhì)界面的離子種類(lèi)對(duì)于定制 CO2 電還原產(chǎn)品的重要性。
參考文獻(xiàn)
Jianghao Wang, et al, Customizing CO2 Electroreduction by Pulse-Induced Anion Enrichment, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c08748
https://doi.org/10.1021/jacs.3c08748
