微米級硅負極比傳統石墨負極具有更高的理論容量,并且比納米級硅負極更具吸引力的應用前景。然而,其在鋰化過程中嚴重的體積膨脹需要具有增強機械穩定性的固體電解質界面(SEI)。
在這里,中科院化學所郭玉國教授提出了一種溶劑誘導的選擇性溶解策略來原位調節SEI的機械性能。
文章要點
1)通過將高供體數溶劑γ-丁內酯引入傳統電解質中,SEI的低模量組分(例如碳酸鋰烷基酯)可以在循環時選擇性地溶解,留下主要由氟化鋰和聚碳酸酯組成的堅固SEI。
2)通過這種策略,原始微米級硅陽極在0.5 C(1500 mA g?1,25 °C)下循環100次后仍保留87.5%的容量,而使用碳涂層微米級硅陽極可以將容量提高到>300次循環。此外,使用具有選擇性溶解的SEI的原始微米級Si陽極的Si||LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2電池在0.5 C(90 mA g-1)下循環150次后仍保留83.7%的容量。
定制SEI的選擇性溶解效應以及硅陽極相應的循環壽命與溶劑的供體數量正相關,這突出了設計高供體數量電解質作為指導定制SEI以穩定高能可充電電池中的體積變化合金型陽極。
參考文獻
Tian, YF., Tan, SJ., Yang, C. et al. Tailoring chemical composition of solid electrolyte interphase by selective dissolution for long-life micron-sized silicon anode. Nat Commun 14, 7247 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-43093-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-43093-6