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利用太陽能通過人工光合作用生產可再生燃料已經成為一個熱門的研究領域，特別是將CO₂轉化為CO、HCOO?、CH₃OH和CH₄等有價值的產品。

近日，香港城市大學Tai-Chu Lau，東莞理工學院Gui Chen，Marc Robert利用雙金屬銅雙季吡啶配合物，在乙腈溶液中實現了可見光驅動CO₂還原為CO和甲酸鹽(HCOO^?)。

文章要點

1）在弱酸(水)為反應物的條件下，以Ru(phen) ₃²⁺為敏化劑，胺類為犧牲電子供體，還原CO₂的轉化率達到766 TON，甲酸選擇性60%，一氧化碳選擇性28%。

2）機理研究表明，在兩個Cu中心之間的協同作用下，在質子源(水)存在的情況下產生橋接氫化物，并進一步與CO₂反應生成HCOO^?。第二種產物CO也在二氧化碳與還原絡合物直接配位的平行競爭途徑中產生。

3）機理研究進一步將所觀察到的反應活性與單金屬Cu四季吡啶配合物進行了比較，前者只產生CO，后者與相關的同雙金屬CO二季吡啶配合物的反應活性進行了比較，后者在之前的研究中已被證明在不涉及中間氫化物形成的機制下產生甲酸。

參考文獻

Jaya Bharti, et al, Visible-Light-Driven CO2 Reduction with Homobimetallic Complexes. Cooperativity between Metals and Activation of Different Pathways, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI：10.1021/jacs.3c07799

https://doi.org/10.1021/jacs.3c07799