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修飾在分子篩中的Ni催化劑廣泛的被研究用于甲烷干法重整催化反應。人們通常認為在催化反應前或者在催化反應過程中，分子篩的Ni物種還原為金屬態Ni。

有鑒于此，阿卜杜拉國王科技大學Jorge Gascon、韓宇等報道配體保護策略，在MFI分子篩內實現較好的Ni組裝。修飾在分子篩內的Ni在600 ℃甲烷干法重整催化反應過程保持陽離子狀態。與Ni金屬納米粒子相比，陽離子狀態的Ni具有明顯更加優異的催化活性和催化劑穩定性。

主要內容：

（1）

從理論計算和實驗結果，提出在分子篩內修飾的Ni形成成對的金屬-氧（Ni^δ+-O^(2-ξ)-）結構，催化位點為Ni^δ+-O^(2-ξ)-，并且與金屬Ni表現不同的C-H化學鍵切斷機理。

（2）

研究發現在Ni陽離子位點上的CH₄轉化為CH_x氧化機理，這種機理的特點是CH_x*中間體能夠快速的轉化，從而避免生成積碳。作者通過實驗表征驗證CH_x氧化反應機理。本文機理研究說明Ni-MFI催化劑具有優異性能的原因，而且有助于設計Ni有關的高效率高穩定性DRM催化劑。

參考文獻

Qingpeng Cheng, Xueli Yao, Lifeng Ou, Zhenpeng Hu, Lirong Zheng, Guanxing Li, Natalia Morlanes, Jose Luis Cerrillo, Pedro Casta?o, Xingang Li, Jorge Gascon*, and Yu Han*, Highly Efficient and Stable Methane Dry Reforming Enabled by a Single-Site Cationic Ni Catalyst, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04581

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04581