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用于氧還原反應（ORR）的鈀基材料的活性位點密度、本征活性和耐久性對其在工業能源設備中的應用至關重要。

近日，南京師范大學Gengtao Fu，中國林業科學研究院林產化學工業研究所Kang Sun利用稀土金屬有機框架構建了一系列碳基稀土（RE）氧化物（Gd₂O₃、Sm₂O₃、Eu₂O₃和CeO₂），通過Pd-RE_xO_y界面相互作用來調節Pd位點的ORR性能。

文章要點

1）以Pd-Gd₂O₃/C為代表，發現Pd和Gd₂O₃之間的強耦合誘導了Pd-O-Gd橋的形成，從而觸發Pd和Gd₂O₃的電荷重新分配。

2）篩選的Pd-Gd₂O₃/C表現出令人印象深刻的ORR性能，具有高起始電位(0.986 V RHE)、半波電位(0.877 V RHE)和出色的穩定性。Pd-Sm₂O₃/C、Pd-Eu₂O₃/C和Pd-CeO₂/C催化劑也有類似的ORR結果。

3）理論分析表明，Pd和Gd₂O₃之間的耦合通過Pd-OGd橋促進電子轉移，從而誘導Pd-*OH的反鍵軌道占據，從而優化ORR速率決定步驟中*OH的吸附。pH依賴性微動力學模型表明，Pd-Gd₂O₃接近ORR的理論最佳活性，在相同條件下優于Pt。憑借在ORR方面的優勢，Pd-Gd₂O₃/C作為空氣正極在鋅空氣電池中表現出優越的性能，這意味著其優異的實用性。

參考文獻

Shuwang Ning, et al, Importing Antibonding‐Orbital Occupancy through Pd-O-Gd Bridge Promotes Electrocatalytic Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314565

DOI:10.1002/anie.202314565

https://doi.org/10.1002/anie.202314565