將高活性單原子(SA)和原子簇(AC)集成到電催化劑中對于高效雙電子氧還原反應(yīng)(2eORR)生成過氧化氫(H2O2)至關(guān)重要。
在這里,中國科學(xué)院固體物理研究所Haimin Zhang報(bào)道了一種串聯(lián)浸漬熱解蝕刻策略來制造錨定在細(xì)菌纖維素衍生碳(BCC)上的氧配位的FeSA和AC(FeSAs/ACs-BCC)。
文章要點(diǎn)
1)作為電催化劑,F(xiàn)e SAs/ACs-BCC對2e ORR表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化活性和選擇性,在0.1 M KOH中提供0.78 V(相對于RHE)的起始電位和96.5%的高H2O2選擇性。
2)在流通池反應(yīng)器中,F(xiàn)e SAs/ACs-BCC還實(shí)現(xiàn)了高效H2O2生產(chǎn),產(chǎn)率為12.51±0.18 mol gcat-1 h-1,150 mA cm-2下的法拉第效率為89.4%±1.3%。此外,還詳細(xì)探討了將產(chǎn)生的H2O2與電芬頓工藝耦合用于乙二醇增值的可行性。理論計(jì)算表明,氧配位的Fe SA有效調(diào)節(jié)了FeAC的電子結(jié)構(gòu)(2e ORR活性位點(diǎn)),從而使*OOH中間體具有最佳結(jié)合強(qiáng)度,從而實(shí)現(xiàn)高效H2O2生產(chǎn)。
參考文獻(xiàn)
Hui Xu, et al, Atomically Dispersed Iron Regulating Electronic Structure of Iron Atom Clusters for Electrocatalytic H2O2 Production and Biomass Upgrading, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314414
DOI: 10.1002/anie.202314414
https://doi.org/10.1002/anie.202314414