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單原子催化位點通常在ORR電催化反應過程中發生結構重構現象，但是這種催化位點重構現象以及對元素價態的影響需要深入理解。

有鑒于此，黑龍江大學付宏剛教授、王蕾研究員設計結構明確均一的Mn-N₄單原子催化劑，并考察不同電極電勢導致催化位點結構的變化。

主要內容：

（1）

通過原位同步輻射表征技術追蹤ORR催化反應過程中催化活性位點的動態變化。在存在電極電勢的時候，發現Mn-N₄位點能夠變化為Mn-N₃C，隨后進一步變為Mn-N₂C₂。與此同時，Mn的價態從+3.0增加為+3.8，隨后價態降低為+3.2。當去除電勢后，催化位點重新變為起始的Mn^+3.0-N₄結構。

（2）

通過理論計算方法，同樣驗證了催化位點的電子結構和幾何結構連續變化過程。形成的Mn^+3.8-N₄結構和Mn^+3.2-N₂C₂結構分別有助于Ｏ₂吸附和降低決速步驟的能壘。

Mn-N₄單原子催化劑的起始電勢為0.99 V，穩定工作達到10000圈。當過電勢為0.85 V_RHE，TOF達到1.59 s^-1。這項工作有助于理解如何調節催化位點的價態和結構的方式構筑單原子催化劑。

參考文獻

Miaomiao Tong, Fanfei Sun, Gengyu Xing, Chungui Tian, Lei Wang, Honggang Fu, Potential Dominates Structural Recombination of Single Atom Mn Sites for Promoting Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314933

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314933