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氧還原反應(yīng)（ORR）對(duì)于各種可再生能源技術(shù)至關(guān)重要。 ORR 的一個(gè)重要催化劑是嵌入氮摻雜石墨烯 (Fe?N?C) 中的單個(gè)鐵原子。然而，F(xiàn)e?N?C 上 ORR 的限速步驟是未知的，這極大地阻礙了理解和改進(jìn)。

在這里，德克薩斯大學(xué)奧斯汀分校Yuanyue Liu報(bào)道了所有步驟的活化能，這些活化能是在恒定電極電勢(shì)下通過從頭算分子動(dòng)力學(xué)模擬計(jì)算得出的。

文章要點(diǎn)

1）與氫化步驟限制反應(yīng)速率的普遍觀點(diǎn)相反，研究發(fā)現(xiàn)限速步驟是氧分子取代 Fe 上的吸附水。這是通過 H₂O 解吸和 O₂ 吸附的協(xié)同運(yùn)動(dòng)而發(fā)生的，而不會(huì)留下裸露的位置。

2）有趣的是，盡管這是一個(gè)通常被認(rèn)為與電勢(shì)無關(guān)的明顯“熱”過程，但勢(shì)壘隨著電極電勢(shì)的變化而降低。這可以用較低電勢(shì)下較強(qiáng)的 Fe?O₂ 結(jié)合和較弱的 Fe?H₂O 結(jié)合來解釋，因?yàn)?O₂ 獲得電子而 H₂O 向催化劑提供電子。

該研究為 Fe?N?C 上的 ORR 提供了新的見解，并強(qiáng)調(diào)了動(dòng)力學(xué)研究在異質(zhì)電化學(xué)中的重要性。

參考文獻(xiàn)

Saerom Yu, et al, What Is the Rate-Limiting Step of Oxygen Reduction Reaction on Fe?N?C Catalysts? J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c09193

https://doi.org/10.1021/jacs.3c09193