單原子位點（SAS）在氧還原反應（ORR）中經常發生結構重組，而價態和重構對活性中心的影響需要深入研究。
在此，黑龍江大學付宏剛教授，Lei Wang合理設計了具有均勻且精確的Mn-N4構型的Mn-SAS催化劑。
文章要點
1）研究人員利用操作同步加速器輻射來跟蹤 ORR 期間活性中心的動態演化。在施加的電勢下，Mn-N4 向 Mn-N3C 并進一步向 Mn-N2C2 構型的結構演化得到了闡明。同時，Mn的價態從+3.0增加到+3.8，然后減少到+3.2。當電勢移除時，催化劑恢復到其初始 Mn+3.0-N4 構型。
2）理論計算證明，這種連續的演化優化了活性中心的電子和幾何結構。演化出的Mn+3.8-N3C和Mn+3.2-N2C2構型分別調節O2吸附并降低限速步驟的能壘。因此，它可以實現 0.99 V 的起始電位、超過 10,000 個循環的卓越穩定性以及在 0.85 VRHE 下 1.59 s–1 的高周轉頻率。
目前的工作通過調節活性中心的價態和配置，為構建明確的 SAS 催化劑提供了新的見解。
參考文獻
Miaomiao Tong, et al, Potential Dominates Structural Recombination of Single Atom Mn Sites for Promoting Oxygen Reduction Reaction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202314933
DOI：10.1002/anie.202314933
https://doi.org/10.1002/anie.202314933
