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Li-CO₂電池因為可能具有碳中和功能，因此受到人們的廣泛關注。但是因為CO₂的氧化還原反應動力學非常緩慢，導致Li-CO₂電池存在高過電勢和低庫倫效率等問題，難以實際應用。因為存在復雜的多電子轉移過程，因此從分子和原子尺度設計催化劑并且深入理解電子結構和催化劑性能之間的關系是理解CO₂氧化還原反應的關鍵，但是關注這方面的相關研究非常罕見。

有鑒于此，清華大學周光敏、深圳大學楊金龍等通過DFT理論計算研究Co₃S₄催化劑體系，發現Cu摻雜和S缺陷能夠分別調節Co₃S₄與CO₂和Li物種雜化的d能帶和p能帶位置，從而有助于反應物分子吸附和Li₂CO₃的分解。同時，實驗結果同樣驗證了這種能帶調控作用。

主要內容：

（1）

通過Cu摻雜和S缺陷處理得到V_s-Co₂CuS₄催化劑，發展了性能優異的雙向催化劑（bidirectional catalyst）。因此在Li-CO₂電池中得到非常小的電壓降（0.73 V），以及高達92.6 %的庫倫效率。

（2）

Cu摻雜和S缺陷提高d軌道和p軌道的能級位置，在Fermi能級產生更高的電子濃度，有助于催化劑與Li，CO₂，Li₂CO₃成鍵，實現調節催化劑的吸附-分解過程，降低活化能能壘，使得Li-CO₂電池的氧化還原反應更容易發生。

這項工作發展了一種非常有效的催化劑設計理念，有助于理解設計高性能Li-CO₂電池電極材料的方法。

參考文獻

Bingyi Lu, Xinru Wu, Xiao Xiao, Biao Chen, Weihao Zeng, Yingqi Liu, Zhoujie Lao, Xian-Xiang Zeng, Guangmin Zhou, Jinlong Yang, Energy Band Engineering Guided Design of Bidirectional Catalyst for Reversible Li-CO₂ Batteries, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202308889

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202308889