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Nature Commun:脈沖電催化增強低濃度硝酸鹽還原制氨
納米技術 納米 2023-11-15

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電催化還原NO3-制備NH3被認為是一種能夠處理廢水同時制備NH3的技術路線,雖然電催化還原NO3-制備NH3得到快速發展進步,但是如何高效的在低過電勢將低濃度的NO3-催化轉化仍具有非常大的困難和挑戰。這是因為負電荷NO3-的催化反應動力學非常緩慢,而且電催化反應中存在競爭性電化學反應。

有鑒于此,天津大學于一夫、北京科技大學魯啟鵬等發現脈沖電催化能夠克服電催化還原NO3-制備NH3面臨的問題,實現了優異的電催化還原低濃度硝酸鹽制備NH3性能。

主要內容:

(1)

當硝酸鹽的濃度為≤10 mA,法拉第效率97.6 %,NH3產率達到2.7 mmol-1 h-1,NO3-轉化率達到96.4 %。這種脈沖電催化性能比靜態電催化反應的性能更好(法拉第效率僅為65.8 %,NH3產率為1.1 mmol h-1 mgRu-1,轉化率為54.1 %)。

(2)

通過原位表征和有限元分析,說明脈沖電催化技術增強電催化還原性能的原因是周期性的電極電勢能夠顯著的改善關鍵中間體物種*NO的吸附結構,增強體系催化劑附近的NO3-濃度

此外,本文研究有助于理性設計催化劑和精確調節反應路徑,進一步拓展用于更多的催化反應過程。


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參考文獻

Yanmei Huang, Caihong He, Chuanqi Cheng, Shuhe Han, Meng He, Yuting Wang, Nannan Meng, Bin Zhang, Qipeng Lu & Yifu Yu, Pulsed electroreduction of low-concentration nitrate to ammonia. Nat Commun 14, 7368 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43179-1

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43179-1


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