具有易于回收、感應加熱或磁懸浮特性的磁性納米催化劑在推進智能技術方面發揮著至關重要的作用。
在此，大連理工大學An-Hui Lu報告了一種在鈀的輔助下通過“非接觸”氫溢出驅動的氧化鐵還原和遷移來合成多功能核殼型磁性納米催化劑的方法。
文章要點
1）應用原位分析技術來可視化磁性納米催化劑的動態演化。Pd促進氫分子解離成活化的H*，然后溢出，從而驅動氧化鐵還原、逐漸向外分裂并通過碳質殼遷移。通過控制演化階段，可以獲得具有不同結構的納米催化劑，包括核-殼、分裂核-殼或空心型，每種結構都以鈀或鈀鐵負載在碳殼上為特征。作為展示，磁性納米催化劑（負載鈀的分裂核殼）可以將巴豆醛氫化為丁醛（TOF中26624 h?1，?100%選擇性），優于報道的鈀基催化劑。
2）這是由于增強的局部磁熱效應和-C=C在具有小d帶寬的Pd上的優先吸附的協同作用。另一種催化劑（負載PdFe的分體核殼）也在苯乙炔半加氫中提供了強大的性能（100%轉化率，97.5%選擇性），因為PdFe可以抑制-C=C的過度加氫。重要的是，不僅是Pd，其他貴金屬（例如Pt、Ru和Au）也表現出類似的性質，揭示了氫溢出驅動封裝納米氧化鐵的動態還原、分裂和遷移的一般規律，從而產生了多種結構。
這項研究將為各種應用提供結構可控的高性能磁性納米催化劑的制造。
參考文獻
Rui-Ping Zhang, et al, Hydrogen Spillover-Driven Dynamic Evolution and Migration of Iron Oxide for Structure Regulation of Versatile Magnetic Nanocatalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c10123
https://doi.org/10.1021/jacs.3c10123
