Cu2+基材料是一類很有前景的催化劑,可用于電催化二氧化碳還原反應(CO2RR)生產增值化學品,但在反應過程中通常會經歷不可避免且不可控的重組過程,導致催化劑失活或新活性位點的形成和給探索它們的結構與性能關系帶來了巨大的挑戰。
近日,華東師范大學Haihong Wu,Shuaiqiang Jia,韓布興院士報道了一種簡單的策略,用于構建Cu2+和3,4-乙撐二氧噻吩(EDOT)配位以穩定Cu2+離子,從而制備新型層狀配位聚合物(CuPEDOT)。
文章要點
1)CuPEDOT能夠在流通池中以354mAcm?2的電流密度選擇性地將CO2還原為CH4,法拉第效率(FE)為62.7%,并且催化劑穩定至少15小時。
2)原位光譜表征和理論計算表明,CuPEDOT催化劑可以保持CO2RR中Cu2+ EDOT配位結構穩定,并顯著促進*CO中間體的進一步加氫,有利于CH4的形成而不是二聚成C2產物。EDOT和Cu2+之間的強配位阻止了CO2RR過程中Cu2+離子的還原。
這項工作發現為設計分子穩定、高活性的CO2RR催化劑提供了新的視角。
參考文獻
Xiao Chen, et al, Highly stable layered coordination polymer electrocatalyst towards efficient CO2-to-CH4 conversion, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202310273
https://doi.org/10.1002/adma.202310273