為了減輕溫室效應并解決相關的能源危機,利用太陽能將二氧化碳轉化為增值產品已被認為是一項可持續戰略。然而,光催化過程中光生載流子的不充分分離和快速復合極大地限制了其還原效率和實際應用潛力。
在這里,香港城市大學樓雄文教授,Chun-Sing Lee,江蘇大學Zhifeng Jiang通過原位熱解方法成功地將孤立的Co原子修飾成氧摻雜BN,大大提高了催化活性和對CO產物的選擇性。
文章要點
1)X射線吸收精細光譜表明,孤立的Co原子已被具有不飽和CoO2N1構型的O和N原子穩定化。進一步的實驗研究和理論模擬證實,修飾的Co原子不僅在CO2還原過程中作為真正的活性中心,而且還作為電子泵促進電子/空穴分離和轉移,從而大大加速了反應動力學并改善了反應速率。
2)此外,CoO2N1配位幾何結構有利于從*CO2到*COOH的轉化,這應被視為CO產物演化的選擇性決定步驟。原子水平的表面調制策略為調節光催化二氧化碳還原反應動力學開辟了新途徑。
參考文獻
Jianli Liang, et al, Modulating Charge Separation of Oxygen-doped Boron Nitride with Isolated Co Atoms for Enhancing CO2-to-CO Photoreduction, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202303287.
https://doi.org/10.1002/adma.202303287.