質子轉移對于許多電催化反應至關重要,定向質子傳遞可以為電催化劑的設計開辟新的途徑。然而,盡管這種方法在分子電催化領域取得了成功,但質子轉移在多相電催化劑設計中并未受到同樣的關注。
在這里,西北太平洋國家實驗室Roger Rousseau,Yuyan Shao報道了金屬氧化物質子繼電器可以構建在異質電催化劑結構內,并改善電化學析氫和氧化反應的動力學。
文章要點
1)胺添加劑的活性增強和 pKa 之間的火山型關系證實了這種改進;當質子繼電器的 pKa 與電解質溶液的 pH 值匹配時,研究人員觀察到最大速率增強。
2)基于密度泛函理論的反應性研究揭示了金屬氧化物質子繼電器降低了質子轉移能壘。
這些發現證明了通過調整異質界面的化學性質和結構來控制質子傳遞和增強反應動力學的可能性。
參考文獻
Yang Qiu, et al, Proton Relay for the Rate Enhancement of Electrochemical Hydrogen Reactions at Heterogeneous Interfaces, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c06398
https://doi.org/10.1021/jacs.3c06398