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Nature Commun:通過平衡基元步驟實(shí)現(xiàn)無積碳甲烷干法重整
納米技術(shù) 納米 2023-11-19

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對(duì)催化反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)進(jìn)行平衡是催化反應(yīng)的關(guān)鍵,通常催化反應(yīng)動(dòng)力學(xué)平衡的優(yōu)化是通過犧牲反應(yīng)基元步驟從而實(shí)現(xiàn)抑制副反應(yīng)和增強(qiáng)催化劑的穩(wěn)定性。甲烷干法重整催化反應(yīng)通常需要在高溫條件進(jìn)行,其中包括快速的C-H鍵活化和緩慢的碳消除,這導(dǎo)致積碳和催化劑失活。只關(guān)注于發(fā)展新型催化劑通常無法完美的解決積碳問題

有鑒于此,西北大學(xué)Edward H. Sargent、愛荷華州立大學(xué)黃文裕、俄克拉荷馬州立大學(xué)王斌等通過平衡基元反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的方式對(duì)整體反應(yīng)熱力學(xué)進(jìn)行優(yōu)化,從而實(shí)現(xiàn)了不生成積碳的甲烷干法重整催化劑。

主要內(nèi)容:

(1)

首先從具有高活性但是非常容易積碳的CoAl2O4催化劑出發(fā),通過Ga取代Al策略得到CoAl0.5Ga1.5O4-R催化劑,這種催化劑能夠在1000 h的甲烷干法重整催化反應(yīng)后不產(chǎn)生積碳。

(2)

研究發(fā)現(xiàn)Ga能夠抑制C-H鍵活化從而與碳消除進(jìn)行平衡,從而提高干法重整催化催化劑的穩(wěn)定性。此外,通過多種金屬元素取代Al的方式,合成了一系列不生成積碳的催化劑。

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參考文獻(xiàn)

Jiaqi Yu, Tien Le, Dapeng Jing, Eli Stavitski, Nicholas Hunter, Kanika Lalit, Denis Leshchev, Daniel E. Resasco, Edward H. Sargent, Bin Wang & Wenyu Huang, Balancing elementary steps enables coke-free dry reforming of methane. Nat Commun 14, 7514 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43277-0

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43277-0


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