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人們之前發現通過e_g*能帶展寬和光照能夠導致基于NiOOH的催化材料產生耦合OER機理（COM，coupled oxygen evolution mechanism）。但是，對于e_g*軌道能帶展寬與COM效應的OER催化活性之間的關系并不清楚。

有鑒于此，新加坡國立大學薛軍民、新加坡科學技術研究局化學、能源和環境可持續性研究所席識博、新加坡科學技術研究局超算研究所余志根、四川大學/新加坡國立大學王曉鵬等制備一系列Ni_1-xFe_xOOH催化劑，其中x=0,0.05,0.2，考察催化劑調控OER電催化的COM機理。

主要內容：

（1）

研究發現，在較低的過電勢，較強的e_g*軌道展寬效應能夠促進*OH脫質子反應；在更高的過電勢，有效的利用光子成為OER反應的決速步驟，因此更高的e_g*軌道展寬導致d_z²軌道和a_1g*軌道之間的非重疊部分變寬，增強光子的利用。因此更強的e_g*軌道展寬導致更高的OER催化活性。

（2）

這個規律適用于多種基于NiOOH的催化材料，包括X-NiOOH（X=NiS₂, NiSe₂, Ni₄P₅）以及不同程度的e_g*軌道展寬。這種深入理解COM機理有助于發展高性能OER電催化材料。

參考文獻

Haoyin Zhong, Qi Zhang, Junchen Yu, Xin Zhang, Chao Wu, Hang An, Yifan Ma, Hao Wang, Jun Zhang, Yong-Wei Zhang, Caozheng Diao, Zhi Gen Yu, Shibo Xi, Xiaopeng Wang & Junmin Xue, Key role of e_g^* band broadening in nickel-based oxyhydroxides on coupled oxygen evolution mechanism. Nat Commun 14, 7488 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43302-2

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43302-2