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ACS Nano:電子擾動孤立的 Fe 配位結(jié)構(gòu)以增強固氮
Nanoyu Nanoyu 2023-11-20

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孤立配位結(jié)構(gòu)的局域電子結(jié)構(gòu)的調(diào)制在電催化中起著關(guān)鍵作用,但仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

在這里,阿卜杜拉國王科技大學Luigi Cavallo,Huabin Zhang通過將鐵自旋態(tài)從高自旋態(tài)(FeN4)調(diào)到中態(tài)(FeN2B2),實現(xiàn)了孤立鐵配位結(jié)構(gòu)的電子微擾。

文章要點

1自旋極化的轉(zhuǎn)變促進了電子穿透到氮的反鍵π軌道,并有效地激活了氮分子,從而獲得了115μg h?1 mg?1cat的氨產(chǎn)率,法拉第效率為24.8%。

2原位光譜研究和理論計算表明,作為電子受體的B配位可以調(diào)節(jié)NxHy中間體在Fe中心的吸附能。FeN2B2位有利于NNH*中間體的形成,并降低了速率決定步驟的能壘,因此具有良好的固氮性能。

該策略為通過精確的電子微擾設(shè)計高效的電催化劑提供了一種有效的方法。

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參考文獻

Bin Chang, et al, Electronic Perturbation of Isolated Fe Coordination Structure for Enhanced Nitrogen Fixation, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c06212

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c06212


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