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單原子催化劑通過結合均相催化與異相催化，成為重要的一種非常重要的催化劑。人們研究發現Fe和Mn金屬酶是自然界性能優異的C-H氧化催化劑，因此人們希望發展具有類似催化活性的人工催化劑。

有鑒于此，圣卡洛斯聯邦大學Ivo F. Teixeira、意大利帕維亞大學Davide Ravelli等通過一種簡單方便的離子交換反應將Fe和Mn單原子修飾在聚（庚嗪酰亞胺）（PHI, poly(heptazine imides)），表現了優異的甲苯氧化性能，產物具有優異的苯甲醛選擇性。

主要內容：

（1）

氧化反應的反應物進一步拓展為烷基化芳烴、芐醇、硫化物等。詳細的反應機理研究結果顯示，含有Fe和Mn的光催化劑生成高價態M=O物種中間體。

（2）

通過原位XAS表征技術驗證反應生成高價態Fe-oxo和Mn-oxo物種，這種高價態物種通常在金屬酶進行C-H催化氧化反應過程中存在。

參考文獻

Marcos A. R. da Silva, Nadezda V. Tarakina, José B. G. Filho, Carla S. Cunha, Guilherme F. S. R. Rocha, Gabriel A. A. Diab, R?mulo Augusto Ando, Oleksandr Savateev, Iker Agirrezabal-Telleria, Ingrid F. Silva, Sara Stolfi, Paolo Ghigna, Maurizio Fagnoni, Davide Ravelli, Piero Torelli, Luca Braglia, Ivo F. Teixeira, Single-Atoms on Crystalline Carbon Nitrides for Selective C─H Photooxidation: A Bridge to Achieve Homogeneous Pathways in Heterogeneous Materials, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202304152

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202304152