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質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移（PCET）作為ORR電催化反應(yīng)的機(jī)理長期以來都讓人困擾。

雖然PCET機(jī)理的研究經(jīng)歷數(shù)十年，但是人們對(duì)于OER-PCET機(jī)理與pH、電解液、電極電勢之間的關(guān)系仍不清楚。

有鑒于此，日本國立材料科學(xué)研究所Ken Sakaushi、芬蘭捷瓦斯基拉大學(xué)Marko M. Melander等報(bào)道通過先進(jìn)的實(shí)驗(yàn)、模擬計(jì)算、理論等方法研究Pt(111)晶面的陽離子對(duì)于堿性O(shè)RR電催化性能的影響。

主要內(nèi)容：

（1）

研究發(fā)現(xiàn)堿金屬離子的兩種作用：控制形成Pt-O和Pt-OH覆蓋層，得到具有催化活性的電極表面；使得ORR機(jī)理在內(nèi)球和外球PCET之間相互競爭。

（2）

通過控制陽離子，ORR機(jī)理以及ORR催化活性和選擇性的受控因素從Pt-O變?yōu)镻t-OH。

本文研究結(jié)果有助于理解電解液影響ORR機(jī)理和性能的原理，有助于設(shè)計(jì)電化學(xué)體系以及通過理論計(jì)算方式篩選可能具有優(yōu)異性能的催化劑。展示了實(shí)驗(yàn)和理論模擬之間相互輔助對(duì)于研究電化學(xué)界面反應(yīng)對(duì)于電催化反應(yīng)過程的重要性。

參考文獻(xiàn)

Dr. Tomoaki Kumeda, Dr. Laura Laverdure, Prof.?Dr. Karoliina Honkala, Dr. Marko M. Melander, Prof.?Dr. Ken Sakaushi, Cations Determine the Mechanism and Selectivity of Alkaline Oxygen Reduction Reaction on Pt(111), Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202312841

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312841