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JACS:通過氧化反應動力學標定Fe-N-C催化劑的FeNx單原子位點密度
納米技術 納米 2023-11-21

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分散在氮摻雜碳基底上的單核Fe離子能夠作為電催化氧還原或者熱催化氧化反應的催化活性位點。Fe-N-C催化劑可能在燃料電池等多種實際應用中替代貴金屬,同時發現新型Fe-N-C催化劑主要依靠經驗。因此對來自不同實驗室以通過不同合成方式得到的催化劑研究定量的結構-催化活性規律,并且對不同合成方法得到的催化劑性能進行排序,有助于對FeN4催化活性位點進行評價。

有鑒于此,威斯康星大學麥迪遜分校Shannon S. Stahl、Jason S. Bates等發展了一種反應動力學模型反應(對苯二酚的氧化反應),能夠定量表征Fe-N-C催化劑中FeNx位點的密度。

主要內容:

(1)

分別通過反應動力學測試以及低溫M?ssbauer譜、CO脈沖化學吸附、電化學還原去除NO2-生成的NO研究FeNx位點的密度,對各種各樣的Fe-N-C催化劑進行研究,包括只存在FeNx結構位點的催化劑以及同時含有Fe和FeNx物種的催化劑。

(2)

動力學研究得到的FeNx催化位點密度與CO脈沖化學吸附和M?ssbauer譜得到的FeNx催化位點密度相符。這篇文獻發展的這種動力學方法不需要對催化劑預先處理(預先處理可能影響催化位點的分布)。

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參考文獻

Jason S. Bates*, Jesse J. Martinez, Melissa N. Hall, Abdulhadi A. Al-Omari, Eamonn Murphy, Yachao Zeng, Fang Luo, Mathias Primbs, Davide Menga, Nicolas Bibent, Moulay Tahar Sougrati, Friedrich E. Wagner, Plamen Atanassov, Gang Wu, Peter Strasser, Tim-Patrick Fellinger, Frédéric Jaouen, Thatcher W. Root, and Shannon S. Stahl*, Chemical Kinetic Method for Active-Site Quantification in Fe-N-C Catalysts and Correlation with Molecular Probe and Spectroscopic Site-Counting Methods, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08790

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08790

 


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