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通過簡單而穩健的策略對金屬單原子催化劑進行碳缺陷工程，提高其催化活性，并揭示碳缺陷催化活性關系是有意義但具有挑戰性的。

在此，清華大學李亞棟院士，Hai Xiao，南京理工大學Jieshu Qian，臺灣同步輻射研究中心Ching-Yu Chiang報道了一種簡便的自碳熱還原策略，用于 ZnO-碳納米反應器中單個 Fe-N₄ 位點的碳缺陷工程，作為類芬頓反應中苯酚降解的有效催化劑。

文章要點

1）在合成過程中，碳空位很容易在單個 Fe-N₄ 位點附近構建，促進 C-O 鍵合的形成，并降低苯酚降解過程中速率決定步驟的能壘。因此，具有碳空位的催化劑Fe-NCv-900的活性比不具有豐富碳空位的Fe-NC-900有很大提高，苯酚降解的一級速率常數提高了13.5倍。

2）Fe-NCv-900具有高活性（僅5分鐘苯酚去除率97%）、良好的可回收性和廣泛的pH通用性（pH范圍3-9）。

這項工作不僅為提高金屬單原子催化劑的類芬頓活性提供了合理的策略，而且加深了對外圍碳環境如何影響金屬-N₄位點的性質和性能的基本理解。

參考文獻

Wei, S., Sun, Y., Qiu, YZ. et al. Self-carbon-thermal-reduction strategy for boosting the Fenton-like activity of single Fe-N4 sites by carbon-defect engineering. Nat Commun 14, 7549 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-43040-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43040-5