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將CO₂通過(guò)電化學(xué)還原轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品是實(shí)現(xiàn)碳中和的關(guān)鍵技術(shù)，但是通常電催化還原CO₂反應(yīng)主要選擇性生成C1/C2，而且陽(yáng)極生成O₂副產(chǎn)物的問(wèn)題還未曾解決。

有鑒于此，有鑒于此，華中科技大學(xué)夏寶玉、游波、唐從輝、辛辛那提大學(xué)孫宇杰等發(fā)展了一種電催化-熱催化串聯(lián)體系，能夠完全使用電催化還原CO₂的陰極產(chǎn)物（比如CO）和陽(yáng)極產(chǎn)物（比如O₂），在另外的反應(yīng)器中通過(guò)Pd(II)熱催化反應(yīng)將芳基硼酸和有機(jī)胺轉(zhuǎn)化為有機(jī)酰胺。

主要內(nèi)容

（1）

含有六亞甲基四胺(HMT)的碳酸鎳和碳酸銀能夠高效率的電催化制備CO和O₂，法拉第效率分別高達(dá)99.3 %和100 %。通過(guò)合成實(shí)驗(yàn)、原位ATR-FTIR光譜表征以及DFT理論計(jì)算，說(shuō)明六亞甲基四胺(HMT)能夠改善*CO₂加氫/*CO脫附，從而改善CO₂轉(zhuǎn)化為CO；O₂能夠避免Pd(II)催化劑還原失活，因此增強(qiáng)體系的氨基羰基化反應(yīng)效率，因此體系的合成的產(chǎn)率達(dá)到81 %，能夠高效率的合成10種有機(jī)酰胺。

（2）

這項(xiàng)工作展示了電催化-熱催化串聯(lián)催化反應(yīng)體系能夠非常有效的將CO₂轉(zhuǎn)化以及合成酰胺，實(shí)現(xiàn)了一種利用CO₂的新型路線。

參考文獻(xiàn)

Guoliang Mei, Yanze Lu, Xiaoju Yang, Sanxia Chen, Xuan Yang, Liming Yang, Yujie Sun, Conghui Tang, Bo You, Bao Yu Xia, Tandem Electro-Thermo-Catalysis for the Oxidative Aminocarbonylation of Arylboronic Acids to Amides from CO₂ and Water, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314708

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202314708