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CO₂催化轉化為高附加值化學品為降低CO₂排放提供一種經濟合理的路線，其中一種具有前景的方式是電催化還原生成含有兩個或者更多碳原子的有機小分子化合物。雖然人們發現Cu催化劑能夠生成C₂₊有機化合物，但是CO₂催化反應的產物選擇性通常難以調控。

最近人們發現脈沖電化學技術（驅動電催化反應的電勢是動態變化，而非靜止不變的電勢）在電催化反應中表現更好的C₂₊選擇性，但是人們對于Cu催化劑表面如何影響選擇性仍并不清楚。近日，西湖大學楊汶醒等報道使用時間分辨表面增強拉曼光譜技術表征脈沖電化學還原CO₂反應。由于該研究具有重要意義，Nature Chemistry對該項研究總結與評述。

主要內容

（1）

楊汶醒等研究者使用隨著時間變化的方波脈沖電極電勢研究Cu催化CO₂還原反應。通過優化脈沖實現了92 %的C₂₊產物選擇性（使用恒定過電勢的電催化反應C₂₊最高只有~70 %），結果與目前文獻報道的最好結果相一致。通過表征脈沖電催化前后的Cu催化劑表面，發現催化反應后Cu催化劑變得粗糙。雖然前人研究認為產物選擇性的差異來自催化劑表面結構的不同，但是楊汶醒等研究者發現提高的C₂₊產物選擇性是因為使用脈沖電極電勢的原因。

（2）

通過拉曼光譜表征電化學脈沖前后Cu催化劑的表面結構。對關鍵中間體CO進行拉曼光譜表征，發現兩個與CO有關的信號，電化學脈沖前后低頻率CO信號消失，但是高頻率CO信號增強，這個現象說明脈沖信號能夠調節反應中間體物種。

進一步通過原位XPS光譜表征吸附物種的變化規律。氧化電化學脈沖信號在Cu表面產生氧化物，還原電化學脈沖卻將氧化物還原為Cu。生成氧化物的數量與電化學脈沖信號的持續時間有關，時間更長的脈沖導致形成更少的氧化物。通過拉曼和XPS表征，說明Cu金屬和Cu氧化物之間的比例在生成C₂₊的反應中具有最優值。此外，研究結果說明理解催化劑表面動態結構變化非常重要，而且這項研究結果為研究其他電催化過程提供幫助和指導，為發展調控電化學反應提供了一種新方法。

參考文獻

Adam Weingarten, Taking copper’s pulse with Raman. Nat. Chem. 15, 1493 (2023)

DOI: 10.1038/s41557-023-01371-2

https://www.nature.com/articles/s41557-023-01371-2

Zhuofeng Li, Linqin Wang, Tao Wang, Licheng Sun, and Wenxing Yang*, Steering the Dynamics of Reaction Intermediates and Catalyst Surface during Electrochemical Pulsed CO₂ Reduction for Enhanced C₂₊ Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2023, 145, 37, 20655–20664

DOI: 10.1021/jacs.3c08005

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c08005