CO2在酸性條件下的電化學還原能夠實現高的單程碳效率。然而,競爭析氫反應降低了CO2電化學還原的選擇性,在該反應中,CO的形成及其隨后的偶聯對于實現多碳(C2+)產物的形成都是必不可少的。在這里,多倫多大學Edward H. Sargent通過構建兩個不同的催化劑層來將CO2到C2+的反應解耦為兩個步驟,即CO2到CO和CO到C2+。
本文要點:
1) 在第一催化劑中,原子分散的酞菁鈷將CO2以高選擇性還原為CO。該過程增加了局部CO的可用性,以增強在第二催化劑層上實施的C–C偶聯步驟,該催化劑層是具有Cu–離聚物界面的Cu納米催化劑。
2) 優化的串聯電極在800 mA cm-2時實現61%的C2H4法拉第效率和82%的C2+法拉第效率。當針對單程利用進行優化時,該系統在800 mA cm-2時可達到90?±?3%的單程碳效率,同時55?±?3%的C2H4法拉第效率和76±?2%的總C2+法拉第效率?。
Yuanjun Chen et.al Efficient multicarbon formation in acidic CO2 reduction via tandem electrocatalysis Nature Nanotechnology 2023
DOI: 10.1038/s41565-023-01543-8
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01543-8