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可再生電力驅(qū)動(dòng)的電化學(xué)CO₂還原（CO₂RR）是將廢氣CO₂轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品和燃料的有效方法之一。在各種CO₂RR產(chǎn)品中，CO具有重要意義，因?yàn)樗梢灾苯佑米髟希⑼ㄟ^費(fèi)-托工藝生產(chǎn)化學(xué)產(chǎn)品。然而，CO₂到CO的電催化過程通常伴隨著一個(gè)副反應(yīng)：析氫反應(yīng)（HER）。設(shè)計(jì)具有可調(diào)電子結(jié)構(gòu)的電催化劑是提高CO選擇性的一種有效策略。中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)Song Shuyan、Wang Xiao、白城師范學(xué)院Che Guangbo采用浸漬煅燒法成功合成了具有高CO₂RR催化性能的CeNCl-CeO₂異質(zhì)結(jié)改性Ni催化劑。

本文要點(diǎn)：

1) 得益于CeNCl-CeO₂異質(zhì)結(jié)與Ni納米顆粒（NP）之間的強(qiáng)電子相互作用，催化性能大大提高。在-0.8V（vs. RHE）下，最大CO法拉第效率（FE）高達(dá)90%，加上接近12h的良好穩(wěn)定性。

2) 電化學(xué)測(cè)試和密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，CeNCl-CeO₂異質(zhì)結(jié)的引入調(diào)節(jié)了Ni NPs的電子結(jié)構(gòu)。帶正電的Ni中心導(dǎo)致局部電子結(jié)構(gòu)增強(qiáng)，從而促進(jìn)CO₂的活化和*COOH的吸附。

參考文獻(xiàn)：

Li Liu et.al CeNCl-CeO₂ Heterojunction-Modified Ni Catalysts for Efficient Electroreduction of CO₂ to CO Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202301575

https://doi.org/10.1002/aenm.202301575