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由于甲烷中C-H鍵的高解離能和甲醇的高解吸能，甲烷直接氧化為甲醇（MTM）仍然是多相催化中的一個重大挑戰。

近日，廈門大學Haifeng Xiong，Shuai Wang ，華盛頓州立大學Yong Wang報道了限制在SSZ-13沸石的6元環(6MR)空隙內的Cu-OH單位點在使用水作為氧化劑的連續甲烷轉化為甲醇中表現出高效率。

文章要點

1）優化的反應條件在400 °C的溫度下實現了2678 mmol mol_Cu^?1 h^?1的高甲醇時空產率和93%的選擇性。另一方面，8MR限制活性位點（Cu-氧簇和Cu-OH位點）的存在導致甲烷過度氧化成CO₂，并降低甲醇時空產率和選擇性。

2）根據理論計算，與較大的8MR空隙相比，6MR空隙的高催化效率歸因于其更強的空間限制效應。這凸顯了6MR空隙作為Cu-OH單位點的主體的適用性，以提高甲烷到甲醇的轉化率。

3）結果還表明，雖然6MR中的裸Cu(II)單原子位點在甲烷C-H活化中具有活性，但其穩定的四配位結構阻礙了它們在較低溫度（≤200 °C）下的反應活性?；谠还庾V、同位素標記和DFT計算，提出了6MR限制的Cu(II)單位點上甲烷轉化為甲醇的可能反應途徑。

總之，這項研究為理解用于連續甲烷蒸汽轉化為甲醇的銅交換沸石催化劑提供了寶貴的見解，并為該領域的進一步發展鋪平了道路。

參考文獻

Zhang, H., Han, P., Wu, D. et al. Confined Cu-OH single sites in SSZ-13 zeolite for the direct oxidation of methane to methanol. Nat Commun 14, 7705 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-43508-4