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Adv Mater:單原子位點M-N-C的電催化還原CO2穩定性
納米技術 納米 2023-11-25

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電化學還原CO2是目前受到廣泛關注的一種新技術,這種技術旨在降低能源領域對于石油的依賴性,并且能夠制備符合碳中和理念的原料。M-N-C催化劑目前發現是一種價格合理的電催化還原CO2催化劑,但是M-N-C催化劑仍無法滿足長期穩定性的需求。為了解決M-N-C催化劑的長期穩定性缺陷,需要通過原位表征方式深入研究該催化劑。

有鑒于此,弗里茨·哈伯研究所Beatriz Roldán Cuenya、Janis Timoshenko等通過原位XAS表征技術對一系列M-N-C催化劑(M=Fe Sn, Cu, Co, Ni, Zn)進行原位表征研究,發現Fe-N-C和Sn-N-C催化劑甚至在電催化還原CO2之前都發生結構轉變,生成氧化物簇。相比而言,新鮮的Cu-N-C、Co-N-C、Ni-N-C、Zn-N-C催化劑的催化位點呈均勻分散。

主要內容

(1)

研究發現,除了Ni-N-C催化劑之外,各種催化劑在電催化還原CO2的過程中都將可逆的形成金屬簇/納米粒子。這種電催化劑結構變化的現象之前只在Cu-N-C催化位點中被發現,說明這種結構轉變的現象在各種M-N-C催化劑中無處不在。

(2)

M-O和M-N之間的競爭性是導致M-N-C催化劑金屬物種結構變化的重要原因。Ni與碳基底的N官能團之間的強相互作用導致Ni單原子位點具有非常好的穩定性,因此Ni-N-C催化劑在CO2電催化還原為CO的過程中具有優異的性能。

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參考文獻

Dorottya Hursán, Janis Timoshenko, Eduardo Ortega, Hyo Sang Jeon, Martina Rüscher, Antonia Herzog, Clara Rettenmaier, See Wee Chee, Andrea Martini, David Koshy, Beatriz Roldán Cuenya, Reversible Structural Evolution of Metal-Nitrogen-Doped Carbon Catalysts During CO2 Electroreduction: An Operando X-ray Absorption Spectroscopy Study, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202307809

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202307809


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