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侯仰龍等Angew:CeO2/Au界面缺陷和應力協同高效率光催化固氮
納米技術 納米 2023-11-27

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通過光照策略在溫和條件進行光催化固氮是一種可能的制備NH3路線。但是因為催化劑在光能利用率的局限、在電荷轉移過程中熱電子的損失、較弱的N2吸附和活化能力等問題,目前大多數光催化劑太陽能轉化為化學品的效率難以令人滿意,這限制了光催化劑的實際應用。

有鑒于此,北京大學侯仰龍、蘭州大學汪寶堆、彭勇等將豐富的應力-VO缺陷修飾CeO2納米片通過原子級尖銳界面修飾在納米蘑菇結構的空心Au,從而構筑了一種新穎的半導體/plasmonic金屬空心蘑菇異質結,將其命名為CeO2-AD/Au。

主要內容

(1)

Plasmonic金屬Au能夠將光吸收的區間從可見光拓展至第二近紅外區間。催化劑的特殊界面顯著增強熱電子的傳輸性能。由于界面壓縮應力產生豐富的應力-VO缺陷,能夠促進N2分子吸附和活化。通過DFT理論計算,驗證應力和VO缺陷之間的協同作用。

(2)

通過結構和缺陷調控,促進實現高效率的光催化固氮,實現了0.1 %太陽能轉化為化學能效率,性能達到自然界常見植物的光化學合成效率,為人工光化學合成提供經驗。

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考文獻

Hua Li, Junwei Zhang, Xia Deng, Yantao Wang, Genping Meng, Ruitong Liu, Junfeng Huang, Mudong Tu, Cailing Xu, Yong Peng, Baodui Wang, Yanglong Hou, Structure and Defect Engineering Synergistically Boost High Solar‐to‐Chemical Conversion Efficiency of Cerium oxide/Au Hollow Nanomushrooms for Nitrogen Photofixation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202316384

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202316384


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