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甲烷的氧化偶聯(lián)制備烴類分子為直接甲烷轉(zhuǎn)化提供一種自加熱反應(yīng)的途徑，但是目前甲烷氧化偶聯(lián)反應(yīng)通常受到產(chǎn)量的局限，而且反應(yīng)需要高溫條件。此外在實(shí)用的甲烷分壓（1 atm）通常反應(yīng)能力更低。

有鑒于此，北卡羅來(lái)納州立大學(xué)李凡星、華東理工大學(xué)高云飛、里海大學(xué)Israel E. Wachs等將經(jīng)典Li₂CO₃催化劑修飾稀土氧化物作為氧化還原催化劑，通過(guò)化學(xué)鏈反應(yīng)方式進(jìn)行甲烷的氧化偶聯(lián)。

主要內(nèi)容

（1）

這種催化劑在1.4 atm的甲烷分壓和700 ℃，單程C₂₊產(chǎn)率能夠達(dá)到30.6 %。原位表征和量子化學(xué)計(jì)算結(jié)果揭示氧化物的核以及Li₂CO₃殼分別起到的作用，以及Pr的氧化態(tài)與Li₂CO₃包覆后形成的過(guò)氧化物之間的關(guān)系。

（2）

稀土氧化物Pr⁴⁺含量與烴類產(chǎn)物之間建立關(guān)系，從而為氧化還原催化劑在甲烷氧化偶聯(lián)催化反應(yīng)的催化劑提供催化劑的優(yōu)化方法。

參考文獻(xiàn)

Kun Zhao, Yunfei Gao, Xijun Wang, Bar Mosevitzky Lis, Junchen Liu, Baitang Jin, Jacob Smith, Chuande Huang, Wenpei Gao, Xiaodong Wang, Xin Wang, Anqing Zheng, Zhen Huang, Jianli Hu, Reinhard Sch?macker, Israel E. Wachs & Fanxing Li, Lithium carbonate-promoted mixed rare earth oxides as a generalized strategy for oxidative coupling of methane with exceptional yields. Nat Commun 14, 7749 (2023)

DOI: 10.1038/s41467-023-43682-5

https://www.nature.com/articles/s41467-023-43682-5