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將二氧化碳電還原為增值液體燃料為解決全球環境和能源挑戰帶來了巨大希望。然而，通過電化學 CO2 還原反應 (eCO2RR) 實現多碳含氧化合物的高選擇性生產是一項艱巨的任務，這主要是由于緩慢的不對稱 C?C 偶聯反應。

在本研究中，中山大學廖培欽教授設計了一種具有前所未有的異金屬Sn·Cu雙位點（即一對由μ-N原子橋接的SnN₂O₂和CuN₄位點）的新型金屬有機框架（CuSn?HAB）來克服這一限制。

文章要點

1）CuSn?HAB 對 eCO2RR 到醇的法拉第效率 (FE) 表現出令人印象深刻的 56(2)%，在?0.57 V 的低電位（相對于 RHE）下實現了 68 mA cm^?2 的電流密度。

2）值得注意的是，在指定的電流密度下連續運行 35 小時，沒有觀察到明顯的退化。機理研究表明，與銅位點相比，SnN₂O₂ 位點對氧原子表現出更高的親和力。這種增強的親和力在促進關鍵中間體 *OCH₂ 的生成方面發揮著關鍵作用。

3）因此，與同金屬Cu·Cu雙位點（通常產生乙烯產物）相比，異金屬雙位點被證明在熱力學上更有利于*CO和*OCH₂之間的不對稱CC耦合，從而形成關鍵中間體*CO?*OCH₂，有利于生產乙醇產品。

參考文獻

Zhen-Hua Zhao, et al, Highly Efficient Electroreduction of CO2 to Ethanol via Asymmetric C?C Coupling by a Metal?Organic Framework with Heterodimetal Dual Sites, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08974

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08974