合理設計低成本、高效的過渡金屬催化劑用于低溫CO2活化具有重要意義,也提出了巨大的挑戰。
在此,中科院大連化物所Jian Liu,太原理工大學Riguang Zhang,懷俄明大學Maohong Fan開發了一種通過調節活性位點局部電子密度來促進二氧化碳甲烷化的策略,而商業鎳催化劑通常需要>350℃。
文章要點
1)迄今為止,最佳的Ni/ZrO2催化劑具有優異的低溫性能,即使在230 ℃下,CO2轉化率為84.0%,CH4選擇性為98.6%,106 h的GHSV為12,000 mL·g-1·h-1,反映了迄今為止鎳基催化劑上具有最佳 CO2 甲烷化性能的產品之一。
2)結合一系列原位光譜表征研究表明,重建具有豐富氧空位的單斜ZrO2負載的Ni物質可以促進CO2活化,這是由于強金屬-載體相互作用引起的Ni局部電子密度的增強。
這些發現可能對構建具有增強的二氧化碳減排等性能的強大催化劑有很大幫助。
參考文獻
Runping Ye, et al, Boosting Low-Temperature CO2 Hydrogenation over Ni-based Catalysts by Tuning Strong Metal-Support Interactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202317669
DOI: 10.1002/anie.202317669
https://doi.org/10.1002/anie.202317669