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JACS:調控NiOOH催化位點改善電催化合成乙二酸和環己酮
納米技術 納米 2023-12-04

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己二酸、環己酮等二羧酸或者環酮是重要的化學品。人們認為電化學合成是合成此類有機分子最有前景的合成技術,但是由于缺少高性能的催化劑以及人們對于機理認識的缺乏,因此電催化合成二羧酸或環酮的技術仍難以得到應用。

有鑒于此,復旦大學唐頤、徐昕、暨南大學高慶生等通過金屬化合物溶解制備一系列電催化劑,命名為 msig/ea-NiOOH-Ni(OH)2/NF。該催化劑具體是通過金屬物種自溶解、界面生長、電化學活化過程(這個過程稱之為msig/ea)得到。

主要內容:

(1)

合成的msig/ea-NiOOH-Ni(OH)2/NF通過互叉的NiOOH納米片形成三維結構。通過理論計算優化Ni3+位點和氧缺陷位點的濃度,在環己醇脫氫反應中實現了96.5 %的環己酮選擇性,在環己酮氧化反應中實現93.6 %己二酸選擇性。

(2)

通過實驗和理論計算的結合,說明Ni3+位點和OV缺陷位點吸附的*OOH有助于環己醇脫氫反應和環己酮氧化反應。這項研究工作有助于研究電化學合成高純度化學品以及反應機理的深入研究。

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參考文獻

Yingshuai Jia, Zheng Chen, Boxu Gao, Zhangyun Liu, Tianlan Yan, Zhuxin Gui, Xianping Liao, Wenbiao Zhang, Qingsheng Gao*, Yahong Zhang, Xin Xu*, and Yi Tang*, Directional Electrosynthesis of Adipic Acid and Cyclohexanone by Controlling the Active Sites on NiOOH, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05898

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05898


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