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郭少軍Nature Synthesis:高價態Ru單原子電解水催化劑
納米技術 納米 2023-12-05

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通過可再生能源進行電解水制備清潔氫氣能源,但是這種技術通常面臨著陽極OER反應速率緩慢的問題。人們發現活性最高的單金屬OER電催化劑是高價態Ru,但是通常高價態Ru物種的穩定性較低。

有鑒于此,北京大學郭少軍等通過調節基底與單原子活性位點之間相互作用的強度,通過將Ru原子修飾在Ni磷化物空心球,發展了在電催化反應過程中穩定的高價態Ru物種。

主要內容:

(1)

合成了一系列多孔Ni磷化物空心球,命名為MNiPi PHSs,其中M=Fe, Co, Mn, Cu,隨后用于修飾單原子Ru,得到的單原子Ru催化劑命名為Ru SS MNiPi PHSs。

(2)

通過XAS和DFT理論計算,驗證說明催化劑具有本征穩定性。此外發現催化劑的本征穩定性來自可調控的Ru原子價態、配位數目、局部電子結構。作者將這種策略得到穩定高價態催化活性物種的普適性方法,而且提出了雙重火山圖描述高價態Ru單原子位點的優異電催化活性。優化的Ru SS/FeNiPi催化劑達到10 mA cm-2電流密度的OER和HER過電勢分別為204 mV和49 mV。

將Ru SS/FeNiPi催化劑組裝到工業電解槽,發現在1.78 V達到2000 mA cm-2電流密度,同時Ru的擔載量僅為0.081 mg cm-2。這種催化活性是目前相關堿性電解性能的最好結果,比商業Pt//RuO2的性能高5.7倍。

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參考文獻

Shi-Yu Lu, Bolong Huang, Mingzi Sun, Mingchuan Luo, Meng Jin, Huawei Yang, Qinghua Zhang, Hui Liu, Peng Zhou, Yuguang Chao, Kun Yin, Changshuai Shang, Junmei Wang, Yan Wang, Fan Lv, Lin Gu & Shaojun Guo, Synthetic tuning stabilizes a high-valence Ru single site for efficient electrolysis, Nature Synthesis 2023

DOI: 10.1038/s44160-023-00444-x

https://www.nature.com/articles/s44160-023-00444-x


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