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Fe卟啉催化劑是研究最廣泛的CO₂還原分子催化劑，通常人們調節二級配位球增強催化活性。

有鑒于此，巴黎薩克雷大學Ally Aukauloo、Zakaria Halime、Sk Amanullah發現修飾脲官能團能夠產生多位點氫鍵，能夠將CO₂的氧化還原活化反應的Fe位點從Fe(0)變為Fe(I)。

主要內容：

（1）

通過ESR、IR、UV-VIS表征，發現從Fe(I)氧化態起始進行CO₂活化，隨后發生質子化生成Fe(III)-COOH物種。通過與另一個電子和質子加成，導致切斷C-O化學鍵并且消除H₂O分子，生成Fe(II)-CO。DFT模擬計算，得到提出的中間體與實驗表征結果相符。

（2）

基于研究結果，提出Fe-卟啉催化劑還原CO₂的新型反應路徑。這種反應機理的改變有助于分子催化劑的設計以及降低CO₂電化學還原的過電勢。

參考文獻

Amanullah Sk, Philipp Gotico, Marie Sircoglou, Winfried Leibl, Manuel J. Llansola-Portoles, Tania Tibiletti, Annamaria Quaranta, Zakaria Halime, Ally Aukauloo, Second Coordination Sphere Effect Shifts CO₂ to CO Reduction by Iron Porphyrin from Fe⁰ to Fe^I, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202314439

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202314439