Fe–N–C催化劑是有效的無鉑族金屬氧還原催化劑,但它們存在活性金屬位點密度低和活性-穩定性權衡的問題。在這里,紐約州立大學Wu Gang、阿貢實驗室Deborah J. Myers、印第安納大學與普渡大學印第安納波里斯聯合分校Xie Jian、匹茲堡大學Wang Guofeng報道了一種Fe–N–C催化劑,該催化劑通過在熱活化過程中向傳統惰性氣氛中添加適量的H2來制備的。
本文要點:
1) H2的存在顯著增加了FeN4位點的總密度,抑制了不穩定的吡咯-N配位S1位點,并有利于縮短Fe–N鍵長,并穩定吡啶-N配位S2位點。穩定的S2位點排列在石墨化良好的碳層中,而S1位點存在于石墨化程度較低的碳中。
2) H2可以在熱解過程中去除不穩定的S1位點并保留穩定的S2位點,以打破活性-穩定性權衡。膜電極組件中的Fe–N–C催化劑經過??30000次電壓循環后,在0.8 V時具有67 mA cm-2的電流密度。
Yachao Zeng et.al Tuning the thermal activation atmosphere breaks the activity–stability trade-off of Fe–N–C oxygen reduction fuel cell catalysts Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-01062-8
https://doi.org/10.1038/s41929-023-01062-8