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王定勝等Angew:單原子Mn電催化硅烷氧化制備硅醇
納米技術(shù) 納米 2023-12-07

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OER反應(yīng)作為4電子反應(yīng)過程,是影響分解水制氫效率的關(guān)鍵。人們通過廣泛的研究發(fā)現(xiàn)單原子電催化劑具有優(yōu)異的OER催化活性。雖然人們對OER機(jī)理的理解非常深入,但是如何將OER應(yīng)用于具有價值的其他反應(yīng)的相關(guān)研究非常少見。

有鑒于此,清華大學(xué)王定勝、廣西師范大學(xué)唐海濤、東北大學(xué)李文豪等報(bào)道發(fā)現(xiàn)單原子催化劑Mn-N-C在OER電催化反應(yīng)過程中能夠循環(huán)形成關(guān)鍵中間體物種MOOH。

主要內(nèi)容:

(1)

反應(yīng)情況。以Mn-SA@NC作為陽極電催化劑,Ni作為負(fù)極,nBu4BF4電解液,加入200 μL水,在室溫CH3CN溶劑中反應(yīng)2h。

(2)

作者發(fā)現(xiàn)關(guān)鍵中間體物種MOOH能夠用于硅烷的親電轉(zhuǎn)移,從而用于電催化反應(yīng)過程的硅烷氧化反應(yīng)。這種單原子電催化劑在濃度為600 ppm實(shí)現(xiàn)了高達(dá)9132的TON。而且,當(dāng)進(jìn)行10 mmol流動電催化反應(yīng)催化劑能夠保持穩(wěn)定。

Mn-SA@NC在該反應(yīng)過程中實(shí)現(xiàn)有機(jī)電化學(xué)合成。這種合成反應(yīng)路徑實(shí)現(xiàn)了高效利用OER電催化劑,而且展示單原子催化劑在有機(jī)電催化合成領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

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參考文獻(xiàn)

Hai-Tao Tang, He-Yang Zhou, Ying-Ming Pan, Jia-Lan Zhang, Fei-Hu Cui, Wen-Hao Li, Dingsheng Wang, Single‐Atom Manganese‐Catalyzed Oxygen Evolution Drives the Electrochemical Oxidation of Silane to Silanol, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202315032

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315032


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