一级黄色网站在线视频看看,久久精品欧美一区二区三区 ,国产偷国产偷亚洲高清人乐享,jy和桃子为什么绝交,亚洲欧美成人网,久热九九

自旋態(tài)轉變是主導催化過程的重要因素，但揭示其機理仍面臨缺乏催化劑模型系統(tǒng)的巨大挑戰(zhàn)。

在此，華南師范大學蘭亞乾教授，Jiang Liu提出{Fe-Pt}霍夫曼包合物可以作為自旋相關結構催化關系研究中的模型系統(tǒng)，其金屬中心的動態(tài)自旋態(tài)轉變可以通過碘處理進行化學操縱。

文章要點

1）以光催化合成H₂O₂為基本催化反應，當包合物中Fe(II)的自旋態(tài)為高自旋(HS)時，光合作用中不可缺少犧牲劑，因為只有光催化氧還原反應(ORR)發(fā)生；當它處于低自旋（LS）時，ORR和水氧化反應（WOR）都可以發(fā)生，在可見光照射下實現66000 μM g^?1 h^?1的高H₂O₂光合作用速率。

2）原位表征結合密度泛函理論計算證實，與HS態(tài)對應物相比，LS態(tài)可以誘導聚合物中LSFe(II)和碘化物配位Pt(IV)之間的強烈電荷轉移，并降低ORR和WOR過程的能量勢壘，主導著O₂飽和水中H₂O₂光合作用的開關。

3）此外，通過一鍋串聯反應，利用合成的H₂O₂將低附加值的烯烴磺酸鈉轉化為高附加值的溴醇產品，且轉化率較高。這項工作通過操縱自旋交叉系統(tǒng)中的金屬自旋態(tài)轉變，為光催化整體反應的開關切換提供了開創(chuàng)性的研究。

參考文獻

Guo-Zhang Huang, et al, On?Off Switching of a Photocatalytic Overall Reaction through Dynamic Spin-State Transition in a Hofmann Clathrate System, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c09513

https://doi.org/10.1021/jacs.3c09513