電催化C-N偶聯工藝確實是直接尿素合成以及二氧化碳和硝酸鹽廢物共同升級的可持續替代方案。然而,主要的挑戰在于未激活的C-N耦合過程。
在這里,湖南大學王雙印教授,Chen Chen,Dawei Chen提出了一種用堿金屬陽離子進行中間組裝的策略,以激活電極/電解質界面上的 C-N 耦合。
文章要點
1)尿素合成活性遵循Li+ < Na+ < Cs+ < K+ 的趨勢。在 K+ 存在的情況下,在單原子 Co 負載的 TiO2 催化劑上,相對于可逆氫電極,在 –0.80 V 的電壓下,尿素產率為 212.8±10.6 mmol h–1 g –1,創下了世界紀錄。
2)理論計算和操作同步輻射傅里葉變換紅外測量表明,C-N 耦合的能壘通過 K+ 介導的中間組裝顯著降低。通過將該策略應用于各種催化劑,研究人員證明電極/電解質界面的中間組裝是促進可持續尿素合成的通用方法。
參考文獻
Xiaojin Tu, et al, A Universal Approach for Sustainable Urea Synthesis via Intermediate Assembly at the Electrode/Electrolyte Interface, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202317087
DOI: 10.1002/anie.202317087
https://doi.org/10.1002/anie.202317087