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硝酸鹽電化學(xué)還原在環(huán)境修復(fù)和合成氨領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。硝酸鹽電化學(xué)還原反應(yīng)包括多個(gè)氫化步驟，因此催化劑的表面活性氫物種在電催化反應(yīng)過(guò)程中的作用方式非常重要。電催化劑的晶體結(jié)構(gòu)產(chǎn)生原子排列的不同，這對(duì)于活性氫產(chǎn)生非常大的影響，但是人們對(duì)于晶相對(duì)硝酸鹽還原的作用并不清楚。

有鑒于此，天津大學(xué)于一夫等使用不同晶相（1T和2H）的MoS₂擬酶催化劑作為模型，考察不同晶相對(duì)于電催化還原硝酸鹽的影響。

主要內(nèi)容：

（1）

1T-MoS₂電催化劑合成氨的法拉第效率達(dá)到~90%。通過(guò)原位拉曼光譜和理論計(jì)算，發(fā)現(xiàn)1T-MoS₂的邊緣S位點(diǎn)具有更高的電勢(shì)，并且能夠產(chǎn)生更多的活性氫，因此邊緣S位點(diǎn)從硝酸鹽到氨的反應(yīng)過(guò)程在反應(yīng)能量上更合適。

（2）

在2H-MoS₂上進(jìn)行電催化還原硝酸鹽的反應(yīng)過(guò)程中，需要多個(gè)能量要求較高的氫化步驟（如*HNO到*HNOH）。

參考文獻(xiàn)

Yuting Wang, Yue Xu, Chuanqi Cheng, Baoshun Zhang, Bin Zhang, Yifu Yu, Phase-Regulated Active Hydrogen Behavior on Molybdenum Disulfide for Electrochemical Nitrate-to-Ammonia Conversion, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202315109

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315109