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黃小青等JACS:ZnIn2S4納米片通過O2/H2O氧化還原光催化制備H2O2
納米技術 納米 2023-12-08

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通過光合成H2O2方式將太陽能轉化為化學能受到人們的廣泛興趣。但是,光催化合成H2O2的高效過程通常面臨非常低的H2O2產率。這是由于光生電子-空穴對的復合導致,尤其是當體系沒有犧牲劑的情況光生電子-空穴更加嚴重。

有鑒于此,廈門大學黃小青、韓佳甲、廣東工業大學徐雍等發現修飾S空位的超薄ZnIn2S4納米片(Sv-ZIS)能夠高效率的通過O2/H2O氧化還原反應光催化合成H2O2

主要內容:

(1)

機理研究發現,ZIS的Sv能夠延長光生載流子的壽命,抑制光生載流子的復合,通過自由基引發O2還原和H2O氧化反應生成H2O2。理論計算表明,Sv的能夠強烈的改變ZIS的原子配位,調節中間體的吸附,避免O2/H2O氧化還原過程中H2O過度氧化為O2,促進2e O2還原和2e H2O氧化,因此得到了優異的H2O2產率。

(2)

沒有犧牲劑的情況下,在可見光照射下,催化劑的H2O2產率高達1706.4 μmol g–1 h–1,比本來的ZIS(59.4 μmol g-1 h–1)高29倍,而且遠高于已報道的光催化劑。光催化劑的420 nm表觀量子效率高達9.9 %,太陽能轉化為化學能的效率達到0.81 %,比天然合成植物的效率更高(0.10%)。這項工作發展了一種簡單策略分離光催化制備H2O2的ZIS光生電子-空穴對,顯著發展光催化和轉換的研究。


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參考文獻

Huiping Peng, Hongcen Yang, Jiajia Han*, Xiaozhi Liu, Dong Su, Tang Yang, Shangheng Liu, Chih-Wen Pao, Zhiwei Hu, Qiaobao Zhang, Yong Xu*, Hongbo Geng, and Xiaoqing Huang*, Defective ZnIn2S4 Nanosheets for Visible-Light and Sacrificial-Agent-Free H2O2 Photosynthesis via O2/H2O Redox, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c10390

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c10390

      


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