原子精確的Au25納米團簇由于其卓越的活性和選擇性,在多相催化領域引起了人們的極大興趣。然而,對于廣泛研究的低溫CO氧化反應,其性能與其他已知的金納米催化劑相比并不具有競爭力。
為了解決這個問題,日內瓦大學Xianwei Wang,Thomas Bu?rgi將Au25(SR)18(R=CH2CH2Ph)納米團簇沉積在氧化錳載體(Au25/MnO2)上,從而形成非常穩定且高活性的催化劑。
文章要點
1)通過優化預處理溫度,能夠顯著提高Au25/MnO2催化劑的性能,其性能優于大多數其他金催化劑。令人印象深刻的是,CO在低至-50°C的溫度下實現了100%轉化,低于-70°C則達到50%轉化。此外,配體的存在也會影響在中間溫度下觀察到的負表觀活化能。
2)X射線光電子能譜(XPS)、掃描透射電子顯微鏡(STEM)和X射線衍射(XRD)技術分析表明,即使在高溫預處理后,Au25納米團簇在催化劑表面仍保持穩定。原位調制激發光譜(MES)光譜還證實Au團簇是CO氧化的活性位點,突出了原子級精確的Au25納米團簇在極低溫度下作為主要活性位點的潛力。
參考文獻
Xianwei Wang, et al, Very Low Temperature CO Oxidation over Atomically Precise Au25 Nanoclusters on MnO2, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c06372
https://doi.org/10.1021/jacs.3c06372